Начальное духовное образование Смбат получил в Скеврском монастыре, расположенном недалеко от родных мест, выделяясь среди сверстников святостью жития и трезвостью рассуждений. Ему было всего шестнадцать лет, когда св. Нерсес Шнорали, прозрев его способности и дарования, рукоположил его в иереи, нарекши своим именем – Нерсес. Вскорости юноша приобрёл столь великую славу, что сограждане обратились к нему с прошением быть над ними епископом и настоятелем Скеврского монастыря. Однако тот удалился на одну из горных вершин Тарса, где нашёл приют под сводами монашеской обители.
В 1175 году Ламбронаци наследовал престол тарсийского архиепископа. Как духовный пастырь он был необыкновенно милостив и внимателен к своему словесному стаду: ниспосланной ему свыше чудодейственной силой многих исцелял от телесных недугов и избавлял от бесов, неустанно проповедуя истинную веру, а также, завещанное отцом состояние употреблял на нужды школ и скрипториев, приобретал новые рукописи и возводил храмы.
Слава о его мудрости и святости распространилась не только по Армении, но и среди эллинов, латинян и сирийцев.
За свою недолгую жизнь св. Нерсес успел написать толкования на Божественную литургию, псалмы и Притчи Соломона, книги Экклезиаста и двенадцати пророков, на «Историю успения св. Иоанна евангелиста», сочинил многочисленные речи, посвящённые Господским праздникам, составил стихотворное житие св. Нерсеса Шнорали, различные послания и наставления, а также создал более двадцати шараканов.
Последние годы жизни он занимал должность секретаря, советника и переводчика при дворе царя Левона II.
Ламбронаци преставился безвременно и скоропостижно – сорока пяти лет от роду, по завершении Таинства Божественной литургии. Останки святого с почестями были захоронены в Скеврском монастыре.